Фонд редких книг комплектовался усердиями научных сотрудников, которые активно организовывали экспедиции по сбору и выявлению памятников старины.

Существенную коллекцию составляют буддийские книги 17-19 вв., вышедшие из печатных дворов Китая, Агинского дацана, и даже Кяхты. Сборники молитв и притч о жизни и деятельности буддийских монахов, написанные на санскрите, а также на старописьменном монгольском и китайском языках, богато проиллюстрированы рисунками, выполненными минеральными красками.

Гордостью музея считаются старинные старообрядческие книги, приобретенные у семейского населения Забайкалья. Эти богослужебные книги – рукописные и старопечатные, представляют научную и материальную ценность музея и по праву относятся к памятникам живописи, и считаются национальным достоянием России. Помимо этого, фонд музея богат коллекциями книг знаменитых людей города Верхнеудинска, например, семьи Танских.